Свойства углерода, его взаимодействие с кислородом — MEL Chemistry

Свойства углерода, его взаимодействие с кислородом - MEL Chemistry Кислород

Блочные катализаторы окисления монооксида углерода

УДК 66.097

Yana M. Zenyukova, Tatiana A. Vishnevskaya, Alexei I.Kirshin, Natalia V. Mal’tseva, Arkady Yu.Postnov, Alexander V.Degtyarev

BLOCK CATALYSTS FOR CARBON MONOXIDE OXIDATION

St. Petersburg State Institute of Technology (Technical University), 26, Moskovsky Pr., St Petersburg, 190013, Russia e-mail: geronimo0404@mail.ru

A comparative evaluation of properties of an effective catalyst with a reduced content of palladium for carbon monoxide oxidation in the block and granular forms is reported. The catalyst is intended for emergency air purification.

Keywords: block catalyst, carbon monoxide, secondary carrier, oxide coating, palladium, purification efficiency

Я.М. Зенюкова1, Т.А. Вишневская2, А.И. Киршин3, Н.В. Мальцева3, А.Ю. Постнов4, А.В.Дегтярев5

БЛОЧНЫЕ КАТАЛИЗАТОРЫ ОКИСЛЕНИЯ

МОНООКСИДА УГЛЕРОДА

Санкт-Петербургский государственный технологический институт (технический университет), Московский пр., 26, Санкт-Петербург, 190013, Россия e-mail: geronimo0404@mail.ru

В рамках разработки эффективного, с пониженным содержанием палладия, катализатора окисления монооксида углерода для аварийной очистки воздуха проведена сравнительная оценка его свойств в блочном и гранулированном исполнении.

Ключевые слова: блочный катализатор, монооксид углерода, вторичный носитель, оксидное покрытие, палладий, эффективность очистки

Введение

Ряд задач каталитической газоочистки от монооксида углерода в условиях его изменяющихся концентраций (Сисх — от ПДКрз. (20 мг/м3) до 10000 мг/м3 и более), интенсивных газовоздушных потоков (ГВП), присутствия мешающих примесей (например, паров воды), с одной стороны, а с другой, — при наличии температурных и стоимостных ограничений, обусловливают особые требования к катализатору. Перспективным для применения в таких условиях может явиться катализатор в блочном исполнении, представляющий собой тонкослойное (30-50 мкм) каталитическое покрытие, сформированное на поверхности каналов-сот блочного металлического носителя. Его достоинства — понижение газодинамического сопротивления ГВП и вну-тридиффузионного торможения реакции, повышение степени использования катализатора, его производительности [1-4]. Итогом этих взаимосвязанных обстоятельств, в случае их оптимизации, должно стать снижение содержания благородного металла в катализаторе, обеспечивающего требуемую высокую эффективность (Х = (Сисх-Скон)100/Сисх, не менее 99 %) газоочистки, при температуре не выше 200 °С.

Цель работы: исследование влияния на текстурные характеристики и активность Pd-содержащих катализаторов — условий их приготовления в виде тонкослойных покрытий на блочных металлических носителях и в виде гранул: -состава и свойств структурированных формовочных суспензий; -восстановления Pd-контакта. Сопоставление производительности блочных и гранулированных образцов катализаторов в реакции окисления СО и обоснованный выбор эффективного катализатора с учетом оптимизации содержания палладия в реакционном объеме.

Экспериментальная часть

Для приготовления образцов блочных катализаторов окисления СО использовали первичные металлические носители сотовой структуры, полученные скруткой гладкой и гофрированной лент из фольги Х23Ю5 толщиной 50 мкм и высотой гофрирования 1 мм, с последующим оксидированием (920 °С в воздушной атмосфере 15 ч) металла до образования поверхностного слоя (толщина = 1 мкм) оксида алюминия [5, 6]. Формирование вторичного носителя в виде оксидного покрытия на поверхности каналов-сот осуществляли многократным нанесением структурированных, на основе диспергированных (< 40 мкм) активного оксида алюминия у-АЬОз (АОА), переосажденного гидроксида алюминия А100Н.пН20 (ПГА), суспензий с промежуточным закреплением слоев дегидратацией при температуре 300 °С в течение 0,5 ч и завершающим прокаливанием при температуре 600 °С — 2 ч [7, 8]. В качестве предшественников компонентов носителя/катализатора применяли соединения меди, кобальта, лантана, церия при варьировании способа их введения в суспензию (в виде растворов азотнокислых солей или порошков оксидов). Для формирования Рd-контактов использовали хлорид палладия при введении его в состав каталитического покрытия 0,3 % мас. по палладию методом пропитки «по влагоемкости» [9] с восстановлением формиатом натрия по методике [10] с последующей отмывкой (дистиллированной водой до отрицательной реакции на хлор-ионы) и завершающей сушкой при температуре 110 °С в течение 8 ч. Для катализатора в блочном исполнении, содержащего (30-35) % мас. оксидного покрытия (вторичного носителя), это соответствует (0,91.2) г Pd в 1 дм3 блока.

Образцы катализатора в виде гранул получали из соответствующих покрывных суспензий, предварительно

1 Зенюкова Яна Михайловна, студ., каф. общей химической технологии и катализа e-mail: geronimo0404@mail.ru Yana M. Zenyukova, student, Department of General Chemical Technology and Catalysis

2 Вишневская Татьяна Алексеевна, инженер межкафедральной лаб. «Кристалл» Tatiana A. Vishnevskaia, engineer of the interdepartmental laboratory «Cristal»

3 Киршин Алексей Иванович, канд. техн. наук, инженер межкафедральной лаб «Кристалл» Alexei I. Kirshin, Ph.D. (Eng.), engineer of the interdepartmental laboratory «Cristal»

4 Мальцева Наталья Васильевна, канд. техн. наук, доцент, каф. общей химической технологии и катализа, е-mail: maltzeva.nv@yandex.ru Natalia V. Mal’tseva, Ph.D. (Eng.), Associate Professor, Department of General Chemical Technology and Catalysis

5 Постнов Аркадий Юрьевич, канд. техн. наук, доцент, заведующий каф. общей химической технологии и катализа, е-mail: ap1804@yandex.ru Arkady Yu. Postnov Ph.D. (Eng.), Associate Professor, Head of Department of General Chemical Technology and Catalysis

6 Дегтярев Александр Викторович, студ., каф. общей химической технологии и катализа Alexander V. Degtyarev, student, Department of General Chemical Technology and Catalysis

Дата поступления — 26 декабря 2022 года

сконцентрированных высушиванием при перемешивании в комнатных условиях до остаточного влагосодержания, равного (40-42) % мас., что обеспечило возможность их формования в грануляторных досках [11]. Гранулы диаметром 1,5 мм «провяливали» в комнатных условиях в течение 18 ч, сушили при температуре 110 °С в течение 4 ч и прокаливали при 600 0С 4 ч. Нанесение хлорида палладия (из расчета 0,3 % мас. по Pd) и получение катализаторов с восстановленными Pd- контактами — аналогично блочным образцам.

Образцы блочных и гранулированных катализаторов получали из указанных ниже материалов, подготовленных в следующих условиях:

— Активный оксид алюминия у-А12О3, марки А-64, ГОСТ 8136-85 — измельчали в течение 12 ч в шаровой мельнице до частиц с размерами менее 40 мкм (далее — АОА).

— Переосажденный гидроксид алюминия АЮОН-п-Н20, п.п.п 26 % мас. измельчали в течение 3ч в шаровой мельнице до частиц с размерами менее 40 мкм (далее -ПГА).

— Церия оксид Се02 — порошок с размером частиц менее 40 мкм.

— Нитраты меди Си^03)2-3Н20, кобальта Со^Оэ^б^О, церия Се^ОэЬ^^О, лантана La(NOз)з•6H2O, алюминия А1^О3)3-9Н2О, хлорид палладия PdCl2, формиат натрия HCOONa.

— Порошок 6-А12О3, стабилизированного 2% La2Oз, получен пропиткой АОА раствором La(NO3)3 с последующей сушкой и термообработкой при 100-300-600-900 °С с выдержкой при каждой температуре по 3 ч (далее — La2O3/ АОА, использован для приготовления С2).

— Порошок А12О3, содержащий СиО, Со3О4, приготовлен смешением в течение 1 ч в шаровой мельнице АОА, Со^О3^6Н2О, Си^О3^3Н2О с последующей термообработкой полученной смеси при 60-120-300-450-600 °С с выдержкой при каждой температуре по 3 ч (далее -СиО-Со3О4/АОА), использован для приготовления С3.

-Порошок А12О3, содержащий СиО, Со3О4, СеО2, приготовлен смешением в течение 1 ч в шаровой мельнице АОА, Со^О3^6Н2О, ^(N03^-3^0, Се^О3^6Н2О и термообработкой полученной смеси при 60-120-300-450600 С с выдержкой при каждой температуре по 3 ч (далее — СиО-Со3О4-СеО2)/АОА) использован для приготовления С4.

Исследование свойств формовочных (так называемых покрывных) суспензий, структурно-прочностных характеристик синтезированных носителей и катализаторов, определение их активности при окислении монооксида углерода проводили с использованием следующих методов:

— о пригодности суспензий к формованию судили по реологическим кривым — зависимостям значений эффективной вязкости (п, мПа-с) и скорости сдвига р, с-1) от нагрузки Па), прилагаемой для разрушения структурированности дисперсной системы и достижения ею текучести [12-16]. Реологические характеристики определены с использованием вискозиметра Реотест-2 (рисунок 1);

— значения рН высокодисперсных суспензий определяли на рН-метре 673-М со стеклянным электродом ЭСЛ 43-07. Плотность суспензий р (г/см3) рассчитывали из массы ее 100 см3;

— пористую структуру гранулированных образцов характеризовали:

суммарным объемом пор (см3/г) — гравиметрически по пикнометрической жидкости — воде;

предельным объемом сорбционного пространства Ws (см3/г), — эксикаторным методом по парам воды при Р^=0,99 и 20°С;

объемом макропор Ума (см3/г) — по разности —

Ws);

площадью удельной поверхности 5уд (м2/г) — по тепловой десорбции азота (БЭТ) [9, 17, 18];

— прочность гранул Р^ (МПа) на раздавливание по торцу определяли на приборе МП-2С из объема выборки 26 шт. с отнесением разрушающей нагрузки к поперечному сечению цилиндрической гранулы [19];

— прочность оксидного покрытия Ристир.(%) на истирание поверхности песком при одновременном встряхивании оценивали при 28 Гц и 5 м/с — по массовой доле уцелевшего после воздействия оксидного слоя [19];

— газодинамическое сопротивление ДРд (мм в.ст.) блока или слоя гранул оценивали с помощью строенного дифференциального микроманометра ЛТА-4;

— эффективность очистки ГВП от монооксида углерода Х = (Сисх-Скон)100/Сисх (%) образцами катализатора в блочном или гранулированном исполнении определяли на лабораторной проточной установке при подаче на вход каталитического реактора ГВП с объемным расходом и = (1,0-1,16) дм3/мин, относительной влажностью ф = (70-80) %, концентрацией СО Сисх = 10000 50 мг/м3 , времени контакта т = 0,24 с; концентрации СО на входе в реактор Сисх определяли методом реакционной газовой хроматографии на ГХ ЦВЕТ 100, на выходе, после каталитической очистки, Скон (мг/м3) -с использованием газоанализатора ПК-4-СО-МК-С;

— интегральную характеристику кислотности -функцию Гаммета Но рассчитывали из потенциометриче-ских кривых [20].

В таблице 1 приведены условия приготовления и свойства суспензий, использованных для блочных и гранулированных образцов.

Таблица 1. Условия приготовления и свойства суспензий

№ Компоненты суспензии* Р, г/см3 рН Вязкость, мПас Нагрузка, Па

По Пминим Рнач. течен Рполн. разр

Введение СиО, С03О4 в виде нитратов

С1 АОА, ПГА, СеО2, Си(ЫО3)2, Со(ЫО3)2, А!(ЫО3)3, Н2О 1,3 4,2 3900 10 11 28

С2 1_а2О3)/АОА, ПГА, СеО2, Си(ЫО3)2, Со(ЫО3)2, А!(ЫО3)3, Н2О 1,2 3,9 850 3 11 15

Введение СиО, С03О4, СеО2 (только С4) в виде смеси оксидов с АОА

С3 (СиО-Со3О4)/АОА, ПГА, СеО2, А!(ЫО3)3, Н2О 1,2 3,8 90 5 <1 12

С4 (СиО-Со3О4-СеО2)/ АОА,ПГА, А!(ЫО3)3, Н2О 1,2 4,5 180 5 <1 10

СиО, С03О4 не введены

С5 АОА, ПГА, Се(ЫО3)3, А!(ЫО3)3, Н2О 1,4 3,0 1000 2 3 22

СиО, С03О4, СеО2 не введены

С6 АОА, ПГА, А!(ЫО3)3, Н2О 1,3 4,4 110 10 <1 6

Состав в пересчете на оксиды, % мас.: С1, С3,С4 -5,5 СиО-2,5 СозО4-9СеО2-83 А1Оз; С2 — 5,5 СиО-2,5 СозО4-9СеО2-1,3 La20з-81JА120з; С5 -9СеО2-91 А1Оз; С6 — 100А12Оз.

Варьирование состава суспензий обусловлено, с одной стороны, оптимизацией формирования тонкослойного покрытия и его текстуры, а с другой стороны, требованиями к составу катализатора, который в ряде случаев специального применения не должен (по санитарным нормам) включать соединения переходных и редкоземельных металлов. Однако, введение соединений меди, кобальта в суспензию, а следовательно, их оксидов в состав катализатора может способствовать понижению температур эффективного окисления СО при равных концентрациях Рd [21-23]. Оксиды церия, лантана положительно сказываются на термостабилизации алюмооксидной си-

стемы и дисперсности нанесенного Рс1-контакта [3, 17].

Варьирование вида соединения-предшественника МеО для введения в суспензию — солей или тонкодисперсных оксидов — позволяет оценить возможность расширения сырьевой базы и малоотходности технологии и оказать влияние, как на реологические характеристики суспензий, так и на структурно-прочностные свойства катализатора и его активность в целевом процессе.

Реологические характеристики покрывных суспензий

На рисунке 1 приведены реологические кривые для покрывных суспензий:

рисунок 1а,б — для суспензий С1 и С2, отличающихся между собой основным компонентом: С1 — АОА (У-М2О3) С2 — La2Oз/Al2Oз (6-А12О3, стабилизированный 2% мас. La2O3), плотностью р = 1,3 и 1,2 г/см3 и, в меньшей мере, рН = 4,2 и 3,8, соответственно;

рисунок 2а,б — для суспензий С3 и С4, отличающихся добавлением в суспензию С4 соединений меди, кобальта и церия в виде смеси оксидов с АОА, рН 3,8 и 4,5 и р = 1,2 и 1.2 г/см3;

рисунок За,б — для суспензий С5 и С6, отличающихся от суспензий С1-С4 отсутствием соединений меди и кобальта, а между собой наличием нитрата церия у С5 и более высокой плотностью р = 1,4 г/см3 и меньшим значением рН = 3,0 по сравнению с С6, у которого р = 1,3 г/

см3 и рН = 4,4.

4000

3500

3000

и * 2500

га с 2000

2

с 1500

1000

500

0

*

^»к-А ♦-

С1

■С2

10 20 Р Па

30

• С1 -С2

— сз

— С4

1500

1000

500

— СЗ

— С 4

1100 900

о 700 *

с 500 £

с 300 100

«

* Л

I- С5 к— С6

15

25

За

1500

1000

500

I- С5 I—С6

0 10 20 30 Г Па

За

Рисунок 1. Реологические кривые (1а, 2а, За — кривые эффективной вязкости; 16, 26, 36 — кривые течения) для покрывных суспензий: 1а и 16 — С1 и С2; 2а и 26-СЗ и С4; За, 36 — С5 и С6

Сравнение реологических кривых суспензий С1 и С2 свидетельствует об аналогичности их вида, близости значений Р начала течения (11 и 3 Па) и полного разрушения (28 и 15 Па), вязкости полностью разрушенной структурированной системы Пшним(Ю и 10 мПа с), соответ-стве нно. Наблюдаемые различие значений начальной эффективной вязкости По (3900 и 850 мПа с) и некоторое превышение разрушающих усилий у С1 являются следствием ее более высокой плотности (1,3 по сравнению с 1,2 г/см3).

Суспензии С3 и С4 содержат в составе дисперсной фазы не только частицы АОА, ПГА, СеО2, но, в отличие от С1 и С2, и оксиды Си, Со, а в дисперсионной среде

— только воду и нитраты алюминия различной основности. Их реологические кривые близки между собой по показателям вязкости По, Пминим и разрушающих нагрузок Р Эти показатели заметно отличаются от аналогичных показателей суспензий суспензий С1, С2, дисперсная фаза которых не содержит оксиды меди и кобальта, а дисперсионная среда содержит их нитраты дополнительно к нитратам алюминия.

Суспензии С5 и С6 отличаются от С1-С4 отсутствием в их составе оксидов Си, Со, Се и нитратов меди и кобальта. Между собой они различаются наличием нитрата церия в суспензии С5. Плотность С5 — 1,4 г/см3, С6

— 1,3 г/см3, а рН, соответственно, 3,0 и 4,4, интегральным следствием чего, вероятнее всего, и является различие их начальной вязкости — 1000 и 110 мПа-с, соответственно.

Таким образом, при сопоставлении реологических характеристик приготовленных покрывных суспензий существенные различия выявлены по показателю начальной вязкости По: сравнивая С1, С2, С5 с С3, С4, С6, эти различия можно объяснить как более высокой плотностью первых, так и различным составом дисперсионной коллоидоподобной среды, содержащей продукты взаимодействия нитратов и ПГА.

Следует отметить, что для успешного формирования тонкослойных оксидных покрытий на оксидированной поверхности металлических блоков сотовой структуры методом последовательного нанесения суспензий последние должны характеризоваться значениями нагрузки, соответствующими:

• началу течения в диапазоне Fнач.тeчeн = 1-15 Па,

• полной разрушенности системы и ее течению с постоянной вязкостью (Пмин) — Fполн.разр. менее 100 Па.

Эти показатели во многом зависят от качественного и количественного состава суспензии [11-15]. Исходя из вышесказанного, все из исследованных структурированных систем могут быть использованы для формирования тонкослойных покрытий.

Оценка параметров пористой структуры образцов оксидных композитов

В таблице 2 приведены результаты определения параметров пористой структуры и механической прочности (по сопротивлению раздавливанию) для оксидных композиций, полученных из суспензий С1-С6 в виде гранул.

Таблица 2. Структурно-прочностные свойства гранул, полученных из суспензий

Исходная суспензия м2/г Но VI Ws Vма Р^ МПа

см3/г

С1 106 9,1 0,27 0,18 0,09 22,6

С2 119 8,5 0,34 0,13 0,21 18,7

С3 103 9,0 0,33 0,17 0,16 19,3

С4 198 9,3 0,40 0,25 0,15 11,6

С5 200 8,7 0,40 0,26 0,14 22,0

С6 231 9,0 0,42 0,25 0,17 22,0

Все оксидные носители характеризуются достаточно развитыми объемами пор и удельной поверхностью, наибольшие значения которой имеются у образцов С4, С5 и С6.

Наблюдаются различия в значениях ^ и 5уд между оксидными композитами из суспензий С1-С4, включающими медь- и кобальтсодержащие компоненты, и композитами из С5, С6, содержащих преимущественно оксид алюминия.

Введение в суспензии соединений меди и кобальта в виде нитратов (образцы из С1, С2) или в виде оксидов (образцы из С3, С4) не оказывает значительного влияния на пористую структуру вторичного носителя при его изготовлении в виде гранул, обеспечивая 5уд = (103 — 119) м2/г, VI = (0,27-0,40) см3/г. Механическая прочность гранул на раздавливание, характеризующая когезионную составляющую прочности как гранул, так и покрытия, высока и составляет (18,7-22,6) МПа за исключением образца из суспензии С4, показавшего меньшие, но достаточно высокие значения Р^= 11,6 МПа. Следует отметить, что этот образец отличается и несколько большим значением VI (0,40 см3/г). Обращают на себя внима-

ние значительно более высокие значения

198 м2/г

(в 2 раза) и Ws = 0,25 см3/г (в 1,5 раза) у образца из суспензии С4 по сравнению с образцами из С1, С2 и С3, имеющими в дегидратированном состоянии одинаковый с ним состав: 5,5СиО-2,5С03О4-9СеО2-83А12О3. По показателям 5уд и Ws образец из С4 близок образцам из С5 и С6, не содержащими СиО-С03О4 (С5) и СиО-С03О4-СеО2 (С6). Можно предположить, что такая структура, более тонкопористая, чем у образцов из С1-С3, формируется за счет приготовления высокодисперсного порошка смеси оксидов посредством измельчения и термообработки АОА с нитратами Си, Со, Се, в отличие от С3, когда соединение церия не вводили при приготовлении аналогичной смеси,

а добавили его непосредственно в суспензию (как и в случае С1, С2).

Образцы из С5 и С6, не содержащие соединений меди и кобальта, характеризуются высокими значениями 5уд = 200 и 231 м2/г, соответственно, и значительной механической прочностью — Р^ = 22 МПа при достаточно развитом суммарном объеме пор — (0,40-0,42) см3/г, представленном как мезо- (0,25-0,26) см3/г, так и макропорами (0,14-0,17) см3/г, что должно благоприятно сказаться на формировании активного компонента и его доступности в процессе окисления СО.

Результаты определения функции Гаммета показали, что образцы вторичных носителей не имеют особых различий при введении соединений меди и кобальта как в виде нитратов, так и в виде оксидов, а также при их отсутствии в составе композита; значение Но = (8,5-9,3) свидетельствует о слабоосновном характере оксидной поверхности.

Формирование и исследование тонкослойных оксидных покрытий на пластинчатых и блочных носителях

Для оценки устойчивости к внешним воздействиям сформированного на металлической поверхности оксидного слоя были использованы фрагменты блоков -гладкие пластины из оксидированного металла — фольги Х23Ю5 толщиной 50 мкм (как описано выше, блоки формируются скруткой гладкой и гофрированной лент фольги). В таблице 3 представлены результаты определения показателя прочности оксидного покрытия пластин на истирание —

Таблица 3. Характеристика оксидных покрытий на пластинчатых и блочных носителях

Характеристика оксидного покрытия

Исходная на пластинах на блоках сотовой структуры

суспензия кратность нанесения п тпокрыгтия % Ристир % мас. кратность нанесения п тпокрыгтия % V,, см%

С1 7 23 99 11 40 0,30

С2 14 37 96 10 37 0,50

С3 17 36 84 8 38 0,37

С4 16 38 99 12 39 0,48

С5 14 36 99 11 38 0,38

С6 14 37 99 9 38 0,36

Образцы покрытий, нанесенных на пластины из суспензий с характеристиками по таблице 1, имеют массу от 23 (п = 7) до 38 % (п = 14-17) от массы металлического носителя и характеризуются высокими показателями прочности на истирание в условиях его определения: величина РисТир составляет от 96 до 99 % (за исключением покрытия из С3 с прочностью 84 % мас.).

В таблице 3 приведены также кратность послойного формирования оксидного покрытия и его масса (% от металлического носителя) на образцах блоков сотовой структуры с геометрическими параметрами: высота — 30 мм, диаметр — 14 мм, высота гофрирования -1 мм. Масса оксидного покрытия (37-40) % на блоках (из чередующихся гладких и гофрированных лент) обеспечивается за меньшее количество нанесений (п = 8-12) по сравнению с гладкими пластинами (п = 14-17). При этом оксидный композит покрытия характеризуется величиной суммарного объема пор от 0,30 до 0, 50 см3/г, свидетельствующей о его пригодности для нанесения активного компонента методом пропитки носителя раствором PdCl2 «по влагоемкости» [9, 17].

Для приготовленных образцов блочных носителей было определено газодинамическое сопротивление: первичных носителей — оксидированных металлических блоков без пористого оксидного слоя и блоков с нанесенным оксидным слоем вторичного носителя. Оценивали величину ДРд (мм в.ст) при прохождении потока через блок высотой 30 мм. Расход воздуха — от 600 до 4200 ч-1 (соответствует 1-7 дм3/мин-см2 сечения блока). Результаты измерений, приведенные на рисунке 2, показали невысокие значения и пропорциональное нарастание ДРд с ростом удельной скорости газового потока, а также незначительную разницу между блоком с оксидном покрытием (нанесено 38 % мас.) и блоком без оксидного покрытия. Это свидетельствует о малом вкладе пористого слоя на поверхности металла в газодинамическую ситуацию в каналах блока, имеющих форму треугольника с характерным параметром — высотой гофрирования = 1 мм (без покрытия), на каждой стороне которого сформирован слой толщиной = 30 мкм (т.е. высота треугольного сечения проходного канала = (1-2-0,03) = 0,94 мм).

Таблица 4. Сравнительная характеристика каталитической активности гранулированных и блочных Рб-катализаторов при окислении СО

Исходная суспензия

Гранулы

Блоки сотовой структуры

Температура окисления СО, °С обеспечивающая Х

Степень окисления СО Х, % Степень окисления СО Х, %

50 95 99 50 95 99

С1 158 157 160 130 147 150

С2 140 150 159- 128 148 150

С3 -* -* -* 140 170 175

С4 130 138 145 140 180 185

С5 155 158 161 140 180 185

С6 150 156 160 162 168 170

* — определение не проводилось Результаты расчета производительности [9] пал-ладий-содержащих катализаторов, представленные в таблице 5, показали, что блочные образцы, практически не уступая гранулированным по температуре достижения Х = 99 % ((150-185) по сравнению с (145-160) °С) и соответствуя заданному температурному диапазону (менее 200 °С), значительно превосходят гранулированные по показателю производительности, отнесенной к 1 г палладия, а именно, по среднему значению: 4,97 по сравнению с 2,04 моль СО/чт Pd. Это обстоятельство позволяет обеспечить требуемую степень окисления СО при значительно меньшем (в 2,5 раза в исследованных условиях) содержании палладия в реакционном объеме, заполненном блоком или насыпным слоем гранул, соответственно. При этом газодинамическое сопротивление каталитической шихты в случае ее блочного исполнения — минимизировано.

Таблица 5. Производительность Рб-катализаторов в реакции окисления СО

Рисунок 2. Изменение газодинамического сопротивления блока в зависимости от расхода воздушного потока (20 °С)

Приготовление образцов палладиевых катализаторов и их испытание в реакции окисления СО

По вышеописанной методике были приготовлены образцы блочных и гранулированных катализаторов с Pd-контактом в восстановленной форме, внесенном из расчета 0,3 % мас. относительно оксидного носителя.

В таблицах 4 и 5 приведены результаты их испытаний в процессе каталитической очистки воздуха от примеси СО при объемном расходе ГВП и = (1,0-1,16) дм3/ мин, относительной влажности ГВП ф = (70-80) %, концентрации СО Сисх = 10000 50 мг/м3 , времени контакта т = 0,24 с.

Содержание палладия в единице реакционного объема при внесении 0,3 % масс. Pd относительно оксидного носителя составило:

— у блочных образцов = 0,9 г Pd/дм3 шихты/блока;

— у гранулированных образцов = 2,7 г Pd /дм3 шихты (насыпного слоя) гранул фракции (1,25-2,0) мм.

В таблице 4 приведены полученные из экспериментальных температурных кривых окисления СО результаты сравнительной оценки температур, обеспечивающих достижение заданных степеней окисления СО — Х=50; 95 и 99 %.

Блочные образцы Pd-катализаторов в восстановленной форме обеспечивают в исследованных условиях эффективное окисление СО в интервале заданных температур — не выше 200 °С и практически не уступают по этим показателям гранулированным образцам

Исход- Гранулы Блоки

ная суспензия Т, °С при Х=99% Производительность, при Х = 99 % Т, °С при Х=99% Производительность, при Х = 99 %

моль моль моль моль

СО ч^дм3 шихты СО чг Рй СО ч^см3 шихты СО чг Рй

С1 160 5,13 1,9 150 5,25 4,8

С2 159 5,94 2,2 150 5,63 5,1

С3 -* -* -* 175 5,77 5,2

С4 145 5,90 2,2 185 5,72 5,2

С5 161 5,15 1,9 185 5,20 4,7

С6 160 5,14 2,0 170 5,25 4,8

Среднее значение П 2,04 4,97

* — определение не проводилось

В качестве перспективных следует выбрать образцы, синтезированные с использованием суспензий С1, С2 (составы носителей 5,5СиО-2,5Со3О4-9СеО2-83А12О3 и 5,5СиО-2,5Со3О4-9СеО2-1Жа203 -81,7А12О3) и С6 (состав носителя 100 А12О3). Последний образец — Рd/А12О3 — обеспечивает состав катализатора окисления СО, допущенный санитарными нормами к использованию в рабочей зоне изолированных помещений.

Выводы

Установлено, что структурированные суспензии, полученные на основе высокодисперсных А12О3, А1О-ОН-пН2О и нитрата алюминия (как с введением соедине-

ний Cu, Co, Ce в виде оксидов или нитратов, так и без них) с плотностью р = (1,2-1,4) г/см3, рН = (3,0-4,5), характеризуются реологическими показателями Пминим = (2-10) мПа.с ,

для успешного формирования тонкослойных оксидных покрытий методом последовательного нанесения на оксидированные металлические пластины и блоки.

Все синтезированные оксидные носители — высокопрочные (Р^ = (11,6-22,6) МПа у гранул и РисТир = (8499) % у покрытий в зависимости от состава исходной суспензии), имеют достаточно развитые объемы пор: Vs = (0,3-0,5), Ws = (0,13-0,26), Vма = (0,09-0,21) см3/г с удельной поверхностью Sw : (103-119) м2/г у образцов, содержащих оксиды меди и кобальта, церия; (198-200) м2/г у образцов из суспензий с нитратом церия; 231 м2/г у образца из 100 % у-А12О3. Не установлено особых текстурных различий при введении соединений меди и кобальта, церия как в виде нитратов, так и оксидов, а также при их исключении из состава композита; значения Н0 = (8,59,3) свидетельствует о слабоосновном характере оксидной поверхности.

Сопоставление каталитической активности образцов с 0,3 % мас. нанесенного и восстановленного Pd, изготовленных в виде тонкослойного покрытия (= 30 мкм) на блоках сотовой структуры и в виде гранул (фракция (1,25-2,0) мм), показало преимущество блочных катализаторов по показателю производительности: = 5,0 моль СО/чт Pd по сравнению с = 2,04 моль СО/чт Pd в виде гранул. Обеспечивая, как и гранулированные аналоги, эффективное (Х = 99 %) окисление СО с его исходной концентрацией 10000 мг/м3 при времени контакта 0,24 с и температуре менее 200 °С, катализатор в блочном исполнении позволяет по сравнению с гранулированным значительно (в 2,5 раза) сократить содержание Pd в 1 дм3 реактора и снизить его газодинамическое сопротивление очищаемому потоку.

Литература

1. Кетов А.А. Основы создания каталитических покрытий на непористых сорбционно инертных блочных носителях: автореф. дис. … д-ра техн. наук. Пермь,1998г. 40 с.

2. Исмагилов З.Р. Разработка, создание производства и перспективы использования блочных катализаторов для защиты окружающей среды в России // Науч. конф. «Блочные носители и катализаторы сотовой структуры», СПб. 19-22 сентября 1995 г. СПб: СПб отд. РХО им. Д.И. Менделеева, 1995. С. 9-11.

3. Попова Н.М. Катализаторы очистки газовых выбросов промышленных производств. М.: Химия, 1991. 176 с.

4. Фаррауто Р. Дж., Хек Р.М. Блочные катализаторы: настоящее и будущее поколения // Кинетика и катализ. 1998. Т. 39, № 5. С. 646-652.

5. Власов Е.А., Постное А.Ю., Мальцева Н.В. Каталитическая очистка газов от оксида углерода: межвузовский сб. науч. трудов «Каталитические процессы и катализаторы». СПб.: СПбГТИ(ТУ), 2006. С. 72-80.

6. Исмагилов З.Р., Шкрабина Р.А., Керженцев М.А. Приготовление и исследование нового блочного катализатора для очистки газовых выбросов от монооксида углерода и органических соединений // Кинетика и катализ. 1998. Т. 39. № 5. С.665-669.

7. Киршин А.И., Мальцева Н.В., Власов Е.А., Вишневская Т.А. Пористые алюмооксидные слои, закрепленные на металлической поверхности, — вторичные носители платиновых катализаторов для блочных нейтрализаторов ВГ АТ // V Междунар. конгресс химических технологий. Москва,12-14 октября 2004 г. М.: Менделеев, 2004. С. 91-93.

8. Киршин А.И., ВишневскаяТ.А., Мальцева Н.В., БояркинаЛ.И. Особенности формирования тонкослойных покрытий на металлической поверхности блоков сотовой

структуры // 6-й Междунар. симпозиум «Термохимические процессы в плазменной аэродинамике». СПб., дата 2008 г. Где опубл. С.

9. Мухленов И.П. Технология катализаторов. Л.: Химия, 1989. 272 с.

10. Колесников И.М. Катализ и производство катализаторов. М.: Техника, 2004. 399 с.

11. Ильин А.П., Прокофьев В.Ю. Физико-химическая механика в технологии катализаторов и сорбентов: монография. г. Иваново: Ивановский гос. Хим-технол. унт, 2004. 315 с.

12. Мошев В.В., Иванов В.А. Реологическое поведение концентрированных неньютоновских суспензий. М.: Наука, 1990. 89 с.

13. Урьев Н.Б. Сверхтекучесть высококонцентрированных дисперсных систем и методы ее достижения // Журнал ВХО им. Д.И. Менделеева. 1989. Т. 24. № 2. С. 54-61.

14. Пивинский Ю.Э. Реология в технологии керамики и огнеупоров. Дисперсные системы, методы исследования и оценки их реологических свойств // Огнеупоры. 1995. № 12. С.11-19.

15. Одинцова Н.А., Вишневская Т.А., Мальцева Н.В., Власов Е.А. Структурированные алюмогидроксид-ные суспензии для получения сферических и тонкослойных носителей катализаторов // Известия СПбГТИ(ТУ). 2022. №39 (65). С.11-18.

16. Селиверстова М.Б., Власов Е.А., Дерюжкина В.И. [и др.]. Исследование реологических свойств пепти-зированных паст гидроокиси алюминия // Журн. прикл. химии. 1981. Т. 54. № 10. С. 2307-2310.

17. Пахомов Н.А. Научные основы приготовления катализаторов. Новосибирск: СО РАН, 2022. 262 с.

18. Строение и свойства адсорбентов и катаали-заторов. / Под ред. Б.П. Линсена. М.: Мир, 1973. 653 с.

19. Мальцева Н.В., Александрова Ю.В. Определение показателей механической прочности дисперсных пористых тел — катализаторов, носителей, сорбентов: ме-тод.указания. СПб.: СПбГТИ(ТУ), 2022. 58 с.

20. Нечипоренко А.П. Кудряшова А.И., Кольцов С.И. Способ определения кислотности поверхности твердых веществ: пат. 1377709 СССР. № 4036187; заявл. 10.03.1986; опубл. 28.02.1988. С. 3.

21. Цыганова Е.И., Диденкулова Е.И., Шекунова

B.М., Александров Ю.А. Окисление монооксида углерода на Zr-, Fe-, Cr-, Ni-, Co-, Cu- содержащих катализаторах, полученных пиролизом ß-дикетонатов металлов на синтетической пенокерамике // Журн. общей химии. 2005. Т. 75. Вып. 9.

C. 1426-1431.

22. Тырина Л.М., Руднев В.С., Лукиянчук И.В. [и др.]. Силикатные анодные покрытия на алюминии, содержащие оксиды кобальта и/или меди и/или церия, и их активность в окислении СО // Физикохимия поверхности и защита материалов, 2022. Т. 51. № 5. С. 532-540.

23. Фирсова А.А., Хоменко Т.И., Ильичев А.Н., Корчак В.Н. Исследование реакции окисления СО кислородом в присутствии водорода на катализаторах СоО/ СеО2 и СиО/СеО2 // Кинетика и катализ. 2008. Т. 49. С. 713-723.

References

1. Ketov A.A. Osnovy sozdanija kataliticheskih pokrytij na neporistyh sorbcionno inertnyh blochnyh nositel-jah: avtoref. dis. … d-ra tehn. nauk. Perm’,1998g. 40 s.

2. IsmagilovZ.R. Razrabotka, sozdanie proizvodstva i perspektivy ispol’zovanija blochnyh katalizatorov dlja zash-hity okruzhajushhej sredy v Rossii // Nauch. konf. «Blochnye nositeli i katalizatory sotovoj struktury», SPb. 19-22 sentjabrja 1995 g. SPb: SPb otd. RHO im. D.I. Mendeleeva, 1995. S. 9-11.

3. Popova N.M. Katalizatory ochistki gazovyh vybrosov promyshlennyh proizvodstv. M.: Himija, 1991. 176 s.

4. Farrauto R. Dzh., Hek R.M. Blochnye katalizato-ry: nastojashhee i budushhee pokolenija // Kinetika i kataliz. 1998. T. 39, № 5. S. 646-652.

5. Vlasov E.A., Postnov A.Ju., Mal’ceva N.V. Katali-ticheskaja ochistka gazov ot oksida ugleroda: mezhvuzovskij sb. nauch. trudov «Kataliticheskie processy i katalizatory». SPb.: SPbGTI(TU), 2006. S. 72-80.

6. Ismagilov Z.R., Shkrabina R.A., Kerzhencev M.A. Prigotovlenie i issledovanie novogo blochnogo katalizatora dlja ochistki gazovyh vybrosov ot monooksida ugleroda i or-ganicheskih soedinenij // Kinetika i kataliz. 1998. T. 39. № 5. S.665-669.

7. Kirshin A.I., Mal’ceva N.V., VlasovE.A., Vishnevs-kaja T.A. Poristye aljumooksidnye sloi, zakreplennye na me-tallicheskoj poverhnosti, — vtorichnye nositeli platinovyh katal-izatorov dlja blochnyh nejtralizatorov VG AT // V Mezhdunar. kongress himicheskih tehnologij. Moskva,12-14 oktjabrja 2004 g. M.: Mendeleev, 2004. S. 91-93.

8. Kirshin A.I., VishnevskajaT.A., Mal’ceva N.V., Bo-jarkina L.I. Osobennosti formirovanija tonkoslojnyh pokrytij na metallicheskoj poverhnosti blokov sotovoj struktury // 6-j Mezhdunar. simpozium «Termohimicheskie processy v plazmen-noj ajerodinamike». SPb., data 2008 g. Gde opubl. S.

9. Muhlenov I.P. Tehnologija katalizatorov. L.: Himi-ja, 1989. 272 s.

10. Kolesnikov I.M. Kataliz i proizvodstvo katalizatorov. M.: Tehnika, 2004. 399 s.

11. Il’in A.P., Prokof’ev V.Ju. Fiziko-himicheskaja me-hanika v tehnologii katalizatorov i sorbentov: monografija. g. Ivanovo: Ivanovskij gos. Him-tehnol. un-t, 2004. 315 s.

12. Moshev V.V., Ivanov V.A. Reologicheskoe pove-denie koncentrirovannyh nen’jutonovskih suspenzij. M.: Nau-ka, 1990. 89 s.

13. Ur’ev N.B. Sverhtekuchest’ vysokokoncentriro-vannyh dispersnyh sistem i metody ee dostizhenija // Zhurnal VHO im. D.I. Mendeleeva. 1989. T. 24. № 2. S. 54-61.

14. Pivinskij Ju.Je. Reologija v tehnologii kerami-ki i ogneuporov. Dispersnye sistemy, metody issledovanija i

ocenki ih reologicheskih svojstv // Ogneupory. 1995. № 12. S.11-19.

15. Odincova N.A., Vishnevskaja T.A., Mal’ce-va N.V., Vlasov E.A. Strukturirovannye aljumogidroksidnye suspenzii dlja poluchenija sfericheskih i tonkoslojnyh nos-itelej katalizatorov // Izvestija SPbGTI(TU). 2022. №39 (65). S.11-18.

16. Seliverstova M.B., Vlasov E.A., Derjuzhkina V.I. [i dr.]. Issledovanie reologicheskih svojstv peptizirovannyh past gidrookisi aljuminija // Zhurn. prikl. himii. 1981. T. 54. № 10. S. 2307-2310.

17. Pahomov N.A. Nauchnye osnovy prigotovlenija katalizatorov. Novosibirsk: SO RAN, 2022. 262 s.

18. Stroenie i svojstva adsorbentov i kataalizatorov. / Pod red. B.P. Linsena. M.: Mir, 1973. 653 s.

19. Mal’ceva N.V., Aleksandrova Ju.V. Opredelenie pokazatelej mehanicheskoj prochnosti dispersnyh poristyh tel — katalizatorov, nositelej, sorbentov: metod.ukazanija. SPb.: SPbGTI(TU), 2022. 58 s.

20. NechiporenkoA.P. KudrjashovaA.I., Kol’covS.I. Sposob opredelenija kislotnosti poverhnosti tverdyh vesh-hestv: pat. 1377709 SSSR. № 4036187; zajavl. 10.03.1986; opubl. 28.02.1988. S. 3.

21. Cyganova E.I., Didenkulova E.I., Shekunova V.M., Aleksandrov Ju.A. Okislenie monooksida ugleroda na Zr-, Fe-, Cr-, Ni-, Co-, Cu- soderzhashhih katalizatorah, poluchennyh pirolizom p-diketonatov metallov na sintetich-eskoj penokeramike // Zhurn. obshhej himii. 2005. T. 75. Vyp. 9. S. 1426-1431.

22. Tyrina L.M., Rudnev V.S., Lukijanchuk I.V. [i dr.]. Silikatnye anodnye pokrytija na aljuminii, soderzhashhie oksidy kobal’ta i/ili medi i/ili cerija, i ih aktivnost’ v okislenii SO // Fizikohimija poverhnosti i zashhita materialov, 2022. T. 51. № 5. S. 532-540.

23. Firsova A.A., Homenko T.I., Il’ichev A.N., Korchak V.N. Issledovanie reakcii okislenija SO kislorodom v prisutstvii vodoroda na katalizatorah SoO/SeO2 i CuO/ SeO2 // Kinetika i kataliz. 2008. T. 49. S. 713-723.

Кинетика и механизм реакции низкотемпературного окисления оксида углерода(ii) кислородом на каталитической системе pdcl2 — cucl2/γ-al2o3

Список литературы

1. Ракитская, T.JI. Катализаторы низкотемпературного окисления монооксида углерода / Т.Л. Ракитская, A.A. Эннан, В.Я. Панина. — М. : ЦИН-ТИХИМНЕФТЕМАШ, 1991 г. — 35с.

2. Заявка 1545870, Великобритания, МКИ В 01 J 8/04 // В 01 D 53/34. А process for oxidation of an oxidizable constituent in a fluid stream / L.Pessel: CJB Developments Lmt. Gbr. — № 40679/76. Заявл. 30.09.76. Опубл. 16.05.79. — РЖ Химия, — 1980,- 1И588П.

3. Дубовик, O.A. Каталитическая очистка влажного воздуха от оксида углерода / О. А. Дубовик, Г.А. Галкина, Е.А. Власов, A.B. Пак // Катал, процессы и катализаторы. — Л., 1987. — С. 55 — 58.

4. Пат. 3909455, США, МКИ В 01 J 11/12. Catalyst and process for making same / N.B. Rainer, P.A. Wilson: Philip Morris Inc. — N 356094. Заявл. 01.05.73. Опубл. 30.09.75. — Изобрет. за рубежом: Реф. информ. — 1975. -Вып. 5, №23.-С. 21.

5. Заявка 57-52861, Япония, МКИ В 01 J 23/89 // В 01 О 53/36. Катализатор окислительного сжигания оксида углерода или углеводородов / М. Ха-рута, X. Сано: Когё гидзуюцу интё. — № 54-116435. Заявл. 10.09.79: Опубл. 10.11.83. — РЖ Химия. — 1984. — 20Л165П.

6. Заявка 58-35552, Япония, МКИ В 01 J 35/04 // В 01 D 53/36. Катализатор очистки газов / А. Хасимото, Т. Исихара, К. Мацуби, Т. Окубо: Ма-цусита дэнки сангё. — №56-193879. Заявл. 01Л2Л1. Опубл. 07.06.83. — РЖ Химия, — 1984,- 18Л186П.

7. Заявка 48-7994, Япония, МКИ В 01 J 11/46. Катализатор окисления / Й. Эгути, К. Кавадзоэ. Заявл. 13.05.69. Опубл. 10.03.73. — РЖ Химия. — 1974. -8Л154П.

8. Заявка 1279652, ФРГ, МКИ В 01 D // В 01 J // С 10 К // F 23 J. Filter zum Entfernung von Dampfen, Rauch und fremdgasen aus der Luft / K. Sponsel:

Collo Rheincollodium Köln. Gmb. H. Werk Hersel. — Заявл. 11.10.62. Опубл. 20.06.69. — РЖ. Химия. — 1970. — 12И591П.

9. Заявка 2228032, Франция, МКИ С 01 В 31/20 // В 01 J 11/06. Catalyseur d’oxydation de l’oxyde de carbone et son procede de preporation / N. B. Rainer, P. A. Wilson: Philip Morris Inc. — N 7413926. Заявл. 22.04.74 (приор. США № 356094 от 01.05.73). Опубл. 03.01.75. — Изобрет. за рубежом: Реф. информ,- 1975.-Вып. 18, № 1. — С. 83.

10. A.c. 695532, СССР, МКИ В 01 J 23/74. Катализатор для окисления окиси углерода / Н. Б. Рэйнер, П. А. Вильсон: Филипп Моррис Инкорпорей-тед (США). — № 2022471/23-04. Заявл. 29.03.74 (приор. США № 356094 от 01.05.73). Опубл. 30.10.79. Бюл. №40.

11. Заявка 46-41521, Япония, МКИ В 01 J 23/17. Катализатор типа гопкалита для окисления окиси углерода / К. Хатано, К. Хасэгава. — № 44-1604. Заявл. 06.12.68. Опубл. 08.12.71.-РЖХимия. — 1972. — 16Л144П.

12. Заявка 45-20682, Япония, МКИ В 01 D. Борьба с загрязнением воздуха при помощи каталитического окисления СО / X. Терэн, Т. Като. — Заявл. 14.02.67. Опубл. 10.06.71.-РЖ Химия. — 1972,-5И520П.

13. Заявка 61-227842, Япония, МКИ В 01 J 23/68 // В 01 D 53/36 // В 01 J 23/89. Removing agent for carbon monoxide / H. Matsushita: Japan Tobacco Inc. -N 60-65053. Заявл. 30.03.85. Опубл. 09.10.86. — Изобрет. стран мира: Реф. информ. — 1988. — Вып. 5, № 12. — С. 43.

14. Морозова, A.A. Модифицированный углеродный волокнистый материал как низкотемпературный катализатор реакции окисления СО в С02 / A.A. Морозова, В.А. Обручев, И.Н. Ермолаенко, В.П. Щукин // Ж. прикладной химии. — 1985.-Т.-58, №8.-С. 1740- 1745.

15. Заявка 61-245845, Япония, МКИ В 01 J 23/84 // В 01D 53/36. Preparation of manganese dioxide type oxidizing catalyst / T. Muranaka: Nippon Chem. Ind. Co. Ltd. — № 50-86233. Заявл. 24.04.85. Опубл. 01.11.86. — Изобрет. стран мира: Реф. информ. — 1988. — Вып. 18, № 14.-С. 85.

16. Заявка 59-13894, Япония, МКИ В 01 J 27/12. Катализатор процесса окисления оксида углерода / К. К. Госэй кагаку кэнкюсё. — № 54-173232. За-явл. 31.12.79. Опубл. 02.04.84. — Изобрет. в СССР и за рубежом: Реф. информ. — 1984. — Вып. 4, № 23. — С. 50.

17. Заявка 1545870, Великобритания, МКИ В 01 J 8/04 // В 01 D 53/34. A process for oxidation of an oxidizable constituent in a fluid stream / L.Pessel: CJB Developments Lmt. Gbr. — № 40679/76. Заявл. 30.09.76. Опубл. 16.05.79. -РЖ Химия. — 1980. — 1И588П.

18. Заявка 59-26334, Япония, МКИ В 01 J 23/42 // В 01 D 53/36 // В 01 J 23/96. Катализатор для обработки воздуха, содержащего оксид углерода / Ниппон энгэрухарудо К.К. — № 52-65394. Заявл. 03.07.77. Опубл. 26.06.84. -Изобрет. стран мира: Реф. информ. — 1985. — Вып. 16, № 4. — С. 85.

19. Заявка 47-15681, Япония, МКИ В 01 J. Каталитическая очистка воздуха / М. Фукагуса, К. Кавадзоэ: Тамати дэнки кабусики кайся. — Заявл. 18.03.68. Опубл. 10.05.72. -РЖХимия, — 1973,- ЗИ523П.

20. Заявка 55-18540, Япония, МКИ В 01 D 53/36. Способ удаления окиси углерода / Тоё босэки К.К. — № 51-87779. — Заявл. 22.07.76. Опубл. 20.05.80. — Изобрет. в СССР и за рубежом: Реф. информ. — 1980. — Вып. 15, №21.-С. 42.

21. Пат. 3758666, США, МКИ В 01 D 53/34. Removal of carbon monoxide from air / L. K. Frevel, L.J. Kressey: The Dow Chemical Company. — № 106555. Заявл. 14.01.71. Опубл. 11.09.73. — РЖ Химия. — 1974. — 16И556П.

22. Заявка 2134004, Великобритания, МКИ В 01 J 29/00; Catalyst preparation / С. J. Wright, C.F. Sampson: UK Atomic Energy Authority. — №8334137. Заявл. 22.12.83. Опубл. 08.08.84. — РЖ Химия. — 1985. — 10Л270П.

23. Пат. 4524051, США МКИ В 01 D 53/36 // В 01 J 23/14; 23/62. Catalyst preparation and oxidation of carbon monoxide with said catalyst /C.J. Wright, C. F. Sampson: UK Atomic Energy Authority. — № 569030. Заявл. 09.01.84 (Приор. Великобр. № 8300554 от 10.01.83). Опубл. 18.06.85. — Изобрет. стран

мира: Реф. информ. — 1986. — Вып. 16, № 2. — С. 55.

108

24. Пат. 4536375, США, МКИ В 01 D 53/36. Purification of gases / А. Holt, D. W. White ; заявитель M. P. United Drag Company Ltd. — № 543075. 3a-явл. 18.10.83. (Приор. Великобр. № 8306168 от 07.05.83). Опубл. 20.08.85. -Изобрет. стран мира: Реф. информ. — 1986. — Вып. 16. № 9. — С. 50.

25. Павлова, С. Н. Катализатор окисления окиси углерода / С. Н. Павлова, В.А. Сазонов, В.В. Поповский и др. // Каталит. очистка газов: Материалы 4 Всес. конф. Ч. I. — Алма-Ата, 1985. — С. 32 — 36.

26. Пат. 4652537, США. МКИ В 01 Л 37/34. Process for preparing carbone monoxide platinum conversion catalyst / T. Tamura, N. Fujita, T Kawanishi, S. Matsuura: Ind. Research Institute. — № 791393. Заявл. 25.10.85. (Приор. Японии 59-223889 от 26.10.84). Опубл. 24.03.87. — РЖ Химия. — 1Л222П.

27. Заявка 55-11070, Япония, МКИ В 01 J 35/04; 23/02. Носитель для металлического катализатора окисления окиси углерода / К. Цурута, X. Му-раками, М. Маки и др.: Мацусита дэнки сангё К. К. — № 53-84926. Заявл. 11.07.78. Опубл. 25.01.80. — РЖ Химия. — 1981. — 5Л180П.

28. Заявка 1604081, Великобритания, МКИ В 01 J 37/02 // В 01 D 53/34 // С 07 С 51/39; 15/06. Production of catalysts from activated supports / R.W. Dale, J.J. Rooney: Gallaher Ltd. — № 2391/78. Заявл. 20.01.78 (полное описание 26.05.78). Опубл. 02.12.81.

29. Заявка 1604082, Великобритания, МКИ В 01 J 37/02; 35/10 // В 01 D 53/36. Production of catalysts by impregnation of a support / R.W. Dale, J.J. Rooney: Gallaher Ltd. — №23527. Заявл. 20.01.78. Опубл. 02.12.81. — РЖ Химия. — 1982. — 21Л148П.

30. Пат. 4252687 США, МКИ В 01 J 29/04; 23/40. Catalysts / R.W. Date, J.J. Rooney: Gallaher Ltd. — № 4277. Заявл. 17.01.79 (Приор. Великобр. № 2391/78 от 20.01.78). Опубл. 24.02.81. — Изобрет. в СССР и за рубежом: Реф. информ. — 1981.-Вып. 14, №21.-С. 78.

31. Заявка 58-119338, Япония, МКИ В 01 J 2/02, А 62 D 9/00. Адсорбент оксида углерода для масок / Т. Тамура: заявитель Дзайдан ходзин когё кай-

хацу кэнюосё. — № 57-2022. Заявл. 08.01.82. Опубл. 15.07.83. — РЖ Химия. -1984. — 17Л229П.

32. Заявка 57-65331, Япония, МКИ В 01 J 23/64; 27/02. Реагент для очистки газа от СО / А. Ониси, С. Исикуро, Я. Нитори, А. Ивасита: Ниппон сэмбай кося. — № 55-139422. Заявл. 07.10.80. Опубл. 20.04.82. — РЖ Химия. — 1983.- 12И550П.

33. Заявка 59-26377, Япония, МКИ В 01 J 23/64 // В 01 D 53/36. Состав для удаления оксида углерода / Ниппон сэмбай кося. — № 55-139422. Заявл. 07.10.80. Опубл. 26.06.84. — Изобрет. стран мира: Реф. информ. — 1985. -Вып. 10, №4.-С. 40.

34. Заявка 3543719, ФРГ, МКИ В 01 J 21/04; 23/64. Pt-Katalysator auf einem Trager als Luftreinigungsmittel / C.-E. van der Smissen: Dragerwerk A.G. -№ 3445803. Заявл. 15.12.84. Опубл. 11.12.85. — Изобрет. стран мира: Реф. Информ. — 1985. — Вып. 14, № 11.-С. 55.

35. Пат. 4623637, США, МКИ В 01 J 21/04; 23/64. Process for producing a catalyst for oxidizing carbon monoxide and air filter, produced by the process / С. — E. van der Smissen: Drägerwerk A. G. -№ 809510. Заявл. 16.12.85 (приор. ФРГ №3445803 от 15.12.84). Опубл. 18.11.86. — Изобрет. стран мира: Реф. информ. — 1987. — Вып. 10, № 17. — С. 48.

36. Заявка 018544 ЕПВ, МКИ А 62 В 19/02, В 01 J 23/68, 23/22. Pt-Katalysator auf einem Träger als Luftreinigungsmittel / С. E. van der Smissen ; заявитель Drägerwerk A. G. — № 85111102.1. Заявл. 03.09.85 (Приор ФРГ № 344580 от 15.12.84). Опубл. 25.06.86. — Изобрет. стран мира: Реф. информ. -1987.-Вып. 18, № 3. — С.21.

37. Пат. 4636485, США, МКИ В 01 J 21/04; 21/08; 21/18. Filter comprising a catalyst on a substrate for purification of air / С. — E. van der Smissen: Dragerwerk A.G. — № 701102. Заявл. 13.02.85 (Приор. ФРГ № 3405100 от 14.02.84). Опубл. 13.01.87. — Изобрет. стран мира: Реф. информ. — 1987. -Вып. 16, №22.-С. 82.

38. Пат. 4448757, США, МКИ В 01 D 53/34. Process for removing contaminants from compressed air / J. W. Barnwell, E. J. Breton: Deltech Engineering, Inc.-№ 371547.

39. Заявка 2532254, ФРГ, МКИ В OU 21/18.Verfahren zur Herstellung eines Katalysators/ E. Asada. T. Takiguchi: Shoei Chemical Industries Co., Ltd. -Заявл. 18.07.75 и 12.02.76 (Приор. Японии № 49-89377 от 02.08.74). Опубл. 24.04.80. — Изобрет. в СССР и за рубежом. — 1980. — Вып. 16, № 18. — С. 16.

40. Закумбаева, Г. Д. Жидкофазное окисление СО / Г. Д. Закумбаева, Н.Ф. Носкова, Э.Н. Конаев, Д.В. Сокольский // Докл. АН СССР. — 1964. — Т. 156, №6.-С. 1386- 1388.

41. А.с. 1027880, СССР, МКИ В 01 J 23/44. Гомогенный катализатор для окисления окиси углерода / К. И. Матвеев, Е. Г. Жижина, В. А. Голодов, Б. С. Джумакаева: Ин-т катализа СО АН СССР и Ин-т орган, катализа и электрохимии АН Каз. ССР. — № 3322734/23-04. Заявл. 23.07.81. Опубл. 15.11.85. Бюл. № 42.

42. Заявка 56-46899, Япония, МКИ В 01 J 27/08 // В 01 D 53/36 // В 01 J 27/24 // С 01 В 17/78. Состав палладиевого катализатора процесса окисления / У.Г. Ллойд, Д.Р. Роу: Лярокс Рессерч Корп. (США). — № 48-85031. Заявл. 30.07.73. Опубл. 06.11.81. — Изобрет. в СССР и за рубежом: Реф. информ. -1982.-Вып. 15, №9. — С.36.

43. Заявка 1438557, Великобритания, МКИ В 01 J 27/08, В 01 D 53/34. Palladium compositions suitable as oxidation catalysts / W. G. Lloyd., D. R. Rowe: Larox Research Corp. — № 34339/73. Заявл. 19.07.73. Опубл. 09.06.76. — РЖ Химия, — 1977,-2Л181П.

44. Пат. 3790662, США, МКИ С 01 В 31/20, 17/68. Palladium compositions suitable as oxidation catalysts / W. G. Lloyd., D. R. Rowe: Larox Research Corp. — № 223970. Заявл. 07.02.72. Опубл. 05.02.74. — Изобрет. за рубежом: Реф. информ. — 1974. — Вып. 14, № 3. — С. 19.

45. Пат. 3849336, США, МКИ В 01 J 11/82, 11/78. Palladium compositions suitable as oxidation catalysts / W. G. Lloyd, D. R. Rowe: Larox Research Corp. — № 399359. Заявл. 20.09.73. Опубл. 12.11.74. — Изобрет. за рубежом: Реф. информ. — 1974. — Вып. 4, № 22. — С. 59.

46. Lloyd W.G., Rowe D.R., Homogeneous catalytic oxidation of carbon monoxide // Environ. Sci. and Technol. — 1971. — V.5, N 11. — P. 1133- 1134.

47. Заявка 57-30528, Япония, МКИ В 01 D 53/34, 53/36, В 01 J 23/89, 27/10, 35/12, С 01 В 31/20. Способ удаления окиси углерода / заявитель Ма-цусита дэнки сангё К. К. — № 52-39267. Заявл. 05.04.77. Опубл. 29.06.82. -Изобрет. в СССР и за рубежом: Реф. информ. — 1983. — Вып. 20, № 2. — С. 36.

48. Закумбаева, Г. Д. Низкотемпературное окисление СО водными растворами солей Pd / Г. Д. Закумбаева, Н.Ф. Носкова, Э.Н. Конаев, Д.В. Сокольский // Докл. АН СССР. — 1964. — Т. 156, № 6. — С. 1323 — 1325.

49. Пат. 4158643, США, МКИ В 01 J 21/18. Catalytic carbon for oxidation of carbon monoxide in the presence of sulphur dioxide / R. K. Sinha: Calgon Corp. — № 832043. Заявл. 09.07.77; № 705649. Заявл. 15.07.76 и № 557209. Заявл. 12.03.75. Опубл. 19.06.79. — Изобрет. в СССР и за рубежом: Реф. информ. -1980.-Вып. 4, № 10.-С. 79.

50. Заявка 1498571, Великобритания, МКИ В 01 J 33/00, В 01 D 53/34. Preparation of active-carbon-supported catalysts / R. К. Sinha: Calgon Corp. — № 9344/74. Заявл. 09.03.76 (приор. США № 557209 от 12.03.75). Опубл. 18.01.78. — Изобрет. в СССР и за рубежом: Реф. информ. — 1978. — Вып. 8, № 11.-С. 74.

51. Заявка 1498572, Великобритания, МКИ В 01 J 37/12, В 01 D 53/34. Preparation of active carbon supported catalysts / R. K. Sinha: Calgon Corp. — № 6262/77. Заявл. 09.03.76 (Приор. США № 557209 от 12.03.75). Опубл. 18.01.78. — Изобрет. в СССР и за рубежом: Реф. информ. — 1978. — Вып. 5, № 11.-С. 80.

52. Матвеев, К.И. Нанесенный катализатор на основе гетерополикислот

для низкотемпературного окисления окиси углерода в условиях высокой

112

влажности очищаемых газов / К.И. Матвеев, С.Н. Павлова, JI. И. Кузнецова и др. // Каталит. очистка газов: Материалы 4 Всес. конф. Ч. I; Алма-Ата, 1985. -С. 54-58.

53. Заявка 61-227842, Япония, МКИ В 01 J 23/68; 23/89 // В 01 D 53/36. Removing agent for carbon monoxide / H. Matsushita: Japan Tobacco Inc. — N 6065053. Заявл. 30.03.85. Опубл. 09.10.86. — Изобрет. стран мира: Реф. информ. — 1988.-Вып. 18, №2.-С. 74.

54. Liu К.Н. — D., Fujimoto К., Kunugi Т. Vapor phase oxidation of ethylene over supported palladium sulphate catalysts // Ind. Eng. Chem. Prod. Res. Dev. — 1977. — V.6, N 3. — P. 303 — 308.

55. Ракитская, Т. JI. О влиянии природы носителя на состав и активность нанесенных металлокомплексных соединений / Т. JI. Ракитская // Матер, симп.: Катализаторы, содержащие нанесенные комплексы. — Новосибирск, 1980. — С. 163 — 166.

56. Заявка 58-207947, Япония, МКИ В 01 J 27/02, В 01 D 53/36. Катализатор для окисления оксида углерода / С. Итиносэ, И. Хории, К. Сугимо-ри, К. Ямамото ; заявитель К. К. Госэй кагаку кэнюосе. — № 57-90377. Заявл. 27.05.82. Опубл. 03.12.83.-РЖХимия. — 1984. -23Л198П.

57. Заявка 59-51852, Япония, МКИ В 01 J 27/02, В 01 D 53/36. Катализатор окисления оксида углерода / К. К. Госэй кагаку кэнюосё. — № 57-90377. Заявл. 27.05.82. Опубл. 17.12.84. — Изобрет. стран мира: Реф. информ. — 1985. -Вып. 10, № 14-С. 47.

58. Заявка 57-135032, Япония, МКИ В 01 D 53/36. Устройство для удаления окиси углерода из воздуха / К. Цурута, М. Маки, С. Сано, И. Кобаяси: Мацусита дэнки сангё К. К. -№ 56-20588. Заявл. 13.02.81. Опубл. 20.08.82. -РЖ Химия, — 1984,- 1И515П.

59. Заявка 54-40239, Япония, МКИ В 01 J 27/10. Катализатор процесса очистки газовых выбросов: Хитати дзосэн К. К. — № 50-71117. Заявл. 11.06.75. Опубл. 03.12.79. — Изобрет. в СССР и за рубежом: Реф. информ. -1980.-Вып. 16, № 10.-С. 89.

60. Заявка 2141355, Великобритания, МКИ В 01 J 27/00, В 01 D 53/36. Palladium oxidation catalyst: Teledyne Industries Inc. — № 8414351. Заявл. 05.06.84 (Приор. США № 504517 от 15.06.83). Опубл. 19.12.84. — Изобрет. стран мира: Реф. информ. — 1985. — Вып. 16, № 15. — С. 47.

61. Голодов, В. А. Роль промежуточных карбонильных комплексов в реакции восстановления Pd(II) и Cu(II) окисью углерода / В. А. Голодов, Ю.Л. Шелудяков, Р.И. Ди, В.К. Фоканов // Кинетика и катализ. — 1977. — Т. 18.-С. 234-237.

62. Спицын В.И. Карбонильные комплексы платиновых металлов / В.И. Спицын, И.В. Федосеев — М.: Наука, 1980.

63. Спицын, В. И. Механизм восстановления палладия(Н) окисью углерода в солянокислых растворах / В. И. Спицын, И. В. Федосеев, И. В. Знаменский // Ж. неорг. химии. — 1980. — Т. 25. — С. 2754.

64. Жир-Лебедь Л.Н. Автореф. дис. на соискание уч. ст. канд. хим. наук -М.: МИТХТ, 1980.

65. Калия О.Л., Тёмкин О.Н., Мехрякова Н.Г., Флид P.M. // Докл. АН СССР, 1971, Т. 199, с.1321.

66. Жир-Лебедь Л.Н., Мехрякова Н.Г., Тёмкин О.Н., Голодов В.А., Флид P.M. // Кинетика и катализ, 1974, Т. 5, №2, с. 537.

67. Моисеев И.И., Варгафтик М.Н., Калечиц И.В., Жаворонков Н.М., Гентош О.И., Падзерский Ю.А., Стромнова Т.А., Щербакова Л.С. // Докл. АН СССР, 1977, Т.237, с.645.

68. Варгафтик М.Н., Стромнова Т.А., Мазо Г.Я., Моисеев И.И. // Изв. АН СССР. Сер. хим., 1982, №6, с. 1254.

69. Голодов, В. А. О реакции H2Pd2Cl4 со смесью углерода в водных растворах / В.А. Голодов, Г.Г. Кутюков, А.Б. Фасман, Д.В. Сокольский // Ж. неорг. химии. — 1964. — Т. 9. — С. 2319.

70. Голодов, В. А. Каталитическое восстановление п-бензохинона окисью углерода в жидкой фазе / В. А. Голодов, А. Б. Фасман, Д. В. Сокольский

// Докл. АН СССР. — 1963. — Т. 151. — С. 98.

114

71. Марков, В. Д. Влияние электроноакцепторной способности и структуры окислителей на кинетику их взаимодействия с окисью углерода в присутствии ацидокомплексов Pd(II) / В.Д. Марков, В.А. Голодов, А.Б. Фасман // Изв. СО АН СССР, сер. хим.н. — 1968. — Вып. 3, № 7. — С. 36.

72. Жижина, Е. Г. Окисление окиси углерода сильными окислителями в присутствии комплексов Pd(II) / Е. Г. Жижина, JI. И. Кузнецова, К. И. Матвеев // Кинетика и катализ. — 1984. — Т. 25, № 5. — С. 1095.

73. Жижина, Е. Г. Влияние природы окислителей на механизм процесса окисления оксида углерода в присутствии аквакомплекса Pd(II) / Е. Г. Жижина, К. И. Матвеев, JT. И. Кузнецова // Кинетика и катализ. — 1985. — Т. 26, № 2.-С. 461.

74. Лихолобов, В. А. Каталитическое окисление окиси углрода в присутствии фосфиновых комплексов палладия / В. А. Лихолобов, В.Н. Зудин, Н.К. Ерёменко, Ю.И. Ермаков // Кинетика и катализ. — 1974. — Т. 15, № 6. — С. 1613.

75. Зудин, В. Н. Каталитический синтез перекиси водорода из кислорода и воды в присутствии окиси углерода и фосфиновых комплексов палладия / В. Н. Зудин, В. А. Лихолобов, Ю. И. Ермаков // Кинетика и катализ. — 1977. -Т. 18, №4.-С. 921.

76. Сеттерфилд, Ч. Практический курс гетерогенного катализа / Ч. Сет-терфилд. Пер. с англ. — М.: Мир, 1984. — 520 е., ил.

77. Крылов, О. В. Гетерогенный катализ. Учебник. / О. В. Крылов. — М.: ИКЦ «Академкнига», 2004. — 679 е.: ил.

78. Кахниашвили, Г.Н. О механизме окисления оксида углерода на нанесённых катализаторах / Г.Н. Кахниашвили, Ю.А. Мищенко, Д.А. Дулин, Е.Г. Исаева, А.И. Гельбштейн // Кинетика и катализ. — 1985. — Т. 26, вып. 1. -С. 134- 140.

79. Desai, М. N. Low-temperature oxidation of СО by a heterogenized Wacker catalyst / M. N. Desai [et. al.] // Journal of catalysis. — 1983. — Vol. 79, №2.-P. 95-103.

80. Ракитская, Т. JI. О низкотемпературном окислении окиси углерода в присутствии нанесённых металлокомплексных катализаторов / Т. JI. Ракитская, В. Я. Паина, А. А. Эннан // Изв. высш. учебн. завед. Химия и хим. технология. — 1978. — Т. 21, вып. 7. -С. 1007- 1010.

81. Ракитская, Т. JI. Состав и каталитическая активность гидроксобро-мидных комплексов палладия(Н) в реакциях окисления монооксида углерода / Ракитская Т.Л., Паина В.Я., Эннан А.А.// Координац. химия. — 1987. — Т. 13, вып. 10.-С. 1393 — 1397.

82. Ракитская, Т. Л. Влияние содержания воды на каталитическую активность нанесённых комплексов Pd(II) и Cu(II) в реакции окисления монооксида углерода / Т. Л. Ракитская, В. Я. Паина // Кинетика и катализ. -1990.-Т. 31, вып. 2.-С. 371 -375.

83. Choi, K.I. СО oxidation over Pd and Cu catalysts I. Unreduced PdCl2 and CuCl2 dispersed on alumina or carbon / K.I. Choi, M. A. Vannice // Journal of Catal.- 1991.-V. 127, №2.-P. 465-488.

84. Choi, K.I. CO oxidation over Pd and Cu catalysts II. Unreduced bimetallic PdCl2 — CuCl2 dispersed on A1203 or carbon / K.I. Choi, M. A. Vannice // Journal of Catal. — 1991. — V. 127, №2.-P. 489-511.

85. Choi, K.I. CO oxidation over Pd and Cu catalysts III. Reduced A1203-supported Pd / K.I. Choi, M. A. Vannice // Journal of Catal. — 1991. — V. 131, №1. -P. 1 -21.

86. Shen, Y. Study on the catalytic reaction mechanism of low temperature oxidation of CO over Pd — Cu — C1X/A1203 catalyst / Y. Shen, G. Lu, Yu. Guo, Y. Wang, Ya. Guo, X. Gong // Catalysis Today. — 2022. — V.175. — P.558.

87. Lee J. S. In situ XAFS characterization of supported homogeneous catalysts / J.S. Lee, E.D. Park // Topics in catalysis — 2002. — Vol. 18, № 1 — 2. — P. 67 -72.

88. Kim, K.D. Supported PdCl2-CuCl2 catalysts for carbon monoxide oxidation 1. Effects of catalyst composition and reaction conditions / K.D. Kim, I.-S.

Nam, J.S. Chung, J.S. Lee, S.G. Ryu, Y.S. Yang // Applied catalysis B: environmental — 1994.-Vol. 5.-P. 103- 115.

89. Park, E. D. Effect of surface treatment of the support on CO oxidation over carbone-supported wacker-type catalysts / E. D. Park, J. S. Lee // Journal of catalysis — 2000. — Vol. 193. — P. 5 — 15.

90. Lee, J. S. Supported PdCl2-CuCl2 catalysts for carbon monoxide oxidation II. XAFS characterization / J. S. Lee, S.H. Choi, K.D. Kim, M. Nomura // Applied catalysis B: environmental — 1996. — Vol. 7. — P. 199 — 212.

91. Choi, S.H. XAFS characterization of supported PdCl2-CuCl2 catalysts for CO oxidation / S.H. Choi, J. S. Lee // React. Kinet. Catal. Lett. — 1996. — Vol. 57, №2.-P. 227-236.

92. Yamamoto, Y. Structure and electronic state of PdCl2-CuCl2 catalysts supported on activated carbon / Y. Yamamoto, T. Matsuzaki, K. Ohdan, Y. Oka-moto//Journal of catalysis — 1996. — Vol. 161.-P. 577-586.

93. Koh, D. J. Low temperature oxidation of CO over supported PdCl2-CuCl2 catalysts / D. J. Koh, J. H. Song, S.-W. Ham, I.-S. Nam, R.-W. Chang, E. D. Park, J. S. Lee, Y. G. Kim // Korean J. Chem. Eng. — 1997. — Vol. 14. — P. 486 -490.

94. Park, E. D. Effects of copper phase on CO oxidation over supported wacker-type catalysts / E. D. Park, J. S. Lee // Journal of catalysis. — 1998. — Vol. 180. — P. 123-131.

95. Park, E. D. Stabilization of molecular Pd species in a heterogenized wacker-type catalyst for low temperature CO oxidation / E. D. Park, J. S. Lee // Studies in surface science and catalysis. — 2000. — Vol. 130, №3. — P. 2309 — 2314.

96. Кузнецова, Jl. И. Окисление оксида углерода дикислородом в присутствии палладиевых катализаторов. Перспективы создания новых низкотемпературных катализаторов реакции / Л. И Кузнецова, К.И. Матвеев, Е.Г. Жижина // Кинетика и катализ — 1985. — Т.26, вып.5. — С. 1029.

97. Тёмкин, О. Н. О механизме реакций окиси углерода в водных и

спиртовых растворах комплексов палладия / О. Н. Темкин, О.Л. Калия, Л.Н.

117

Жир-Лебедь, В.А. Голодов, Л.Г. Брук, Н.Г. Мехрякова // Гомогенное окисление. Алма-Ата: Наука. — 1978. — Т. 17. — С. 3 — 33.

98. Feng, Y. Deactivation mechanism of PdCl2-CuCl2/y-Al203 catalysts for oxidation at low temperatures / Y. Feng, L. Wang, Y. Zhang, Yu. Guo, Ya. Guo, G. Lu // Chinese Journal of Catalysis. — 2022. — Vol. 34, N 5.

99. Котарева, И. А. Кинетика и механизм окисления монооксида углерода на нанесённом металлокомплексном катализаторе PdCl2-CuCl2/y-Al203 / И. А. Котарева, И.В. Ошанина, К.Ю. Одинцов, Л.Г. Брук, О.Н. Тёмкин // Кинетика и катализ. — 2008. — Т. 49, № 5. — С. 22 — 30.

100. Титов, Д. Н. Физико-химические основы формирования и механизм действия катализатора низкотемпературного окисления оксида углеро-да(П) в системе PdCl2-CuCl2/y-Al203: дис. на соиск. уч. ст. канд. хим. наук. -Москва, МИТХТ, 2022.

101. Hosokawa, Т. Palladium-copper-DMF complexes involved in the oxidation of alkenes / T. Hosokawa, T. Nomura, S.-I. Murahashi // Journal of Organ-ometallic chemistry. — 1998.-Vol. 551.-P. 387-389.

102. Велигжанин, А. А. Работы по комплексной рентгеновской диагностике материалов на станции «структурное материаловедение» Курчатовского источника синхротронного излучения в 2007 году / А. А. Велигжанин [и др.] — М.: Препринт, 2008. — 60 с.

103. Зубавичус, Я. В. Рентгеновское и синхротронное излучение в физико-химических исследованиях / Я. В. Зубавичус [и др.] // Успехи химии -2001.-Т. 70, № 5.-С. 429-463.

104. Chernyshov, A. A. Structural Materials Science end-station at the Kur-chatov Synchrotron Radiation Source: Recent instrumentation upgrades and experimental results / A. A. Chernyshov [et al.] // Nucl. instr. meth. phys. res. A — 2009. -Vol. 603.-P. 95-98.

105. Боровков, В. Ю. Природа и свойства кислотно-основных центров аморфных алюмосиликатов, высококремнеземных цеолитов и оксидов алю-

миния по данным ИК-спектроскопии в диффузно-рассеянном свете: дис. на соиск. уч. ст. докт. хим. наук / Боровков В. Ю. — М., 1988.

106. Закгейм, А.Ю. Общая химическая технология: введение в моделирование химико-технологических процессов: учеб. пособие / А.Ю. Закгейм. -3-е изд., перераб. и доп. — М.: Университетская книга; Логос, 2009. — 304 с. -(Новая университетская библиотека).

107. Кацман Е. А. Пакет программ для построения и анализа кинетических моделей и его применение: учебно-методическое пособие / Е. А. Кацман, А. С. Беренблюм — М.: ИПЦ МИТХТ им. М.В. Ломоносова, 2022. — 48 с.

108. Титов, Д.Н. Состояние активных компонентов на поверхности катализатора низкотемпературного окисления монооксида углерода PdCl2 CuCl2/y-Al203 / Д.Н. Титов, A.B. Устюгов, О.П. Ткаченко, Л.М. Кустов, Я.В. Зубавичус, A.A. Велигжанин, Н.В. Садовская, И.В. Ошанина, Л.Г. Брук, О.Н. Темкин // «Кинетика и катализ» — 2022. — Т. 53, № 2. — С. 272-284.

Углерод, химические свойства, получение

1

H

ВодородВодород

1,008

1s1

2,2

Бесцветный газ

пл=-259°C

кип=-253°C

2

He

ГелийГелий

4,0026

1s2

Бесцветный газ

кип=-269°C

3

Li

ЛитийЛитий

6,941

2s1

0,99

Мягкий серебристо-белый металл

пл=180°C

кип=1317°C

4

Be

БериллийБериллий

9,0122

2s2

1,57

Светло-серый металл

пл=1278°C

кип=2970°C

5

B

БорБор

10,811

2s2 2p1

2,04

Темно-коричневое аморфное вещество

пл=2300°C

кип=2550°C

6

C

УглеродУглерод

12,011

2s2 2p2

2,55

Прозрачный (алмаз) / черный (графит) минерал

пл=3550°C

кип=4830°C

7

N

АзотАзот

14,007

2s2 2p3

3,04

Бесцветный газ

пл=-210°C

кип=-196°C

8

O

КислородКислород

15,999

2s2 2p4

3,44

Бесцветный газ

пл=-218°C

кип=-183°C

9

F

ФторФтор

18,998

2s2 2p5

4,0

Бледно-желтый газ

пл=-220°C

кип=-188°C

10

Ne

НеонНеон

20,180

2s2 2p6

Бесцветный газ

пл=-249°C

кип=-246°C

11

Na

НатрийНатрий

22,990

3s1

0,93

Мягкий серебристо-белый металл

пл=98°C

кип=892°C

12

Mg

МагнийМагний

24,305

3s2

1,31

Серебристо-белый металл

пл=649°C

кип=1107°C

13

Al

АлюминийАлюминий

26,982

3s2 3p1

1,61

Серебристо-белый металл

пл=660°C

кип=2467°C

14

Si

КремнийКремний

28,086

3s2 3p2

1,9

Коричневый порошок / минерал

пл=1410°C

кип=2355°C

15

P

ФосфорФосфор

30,974

3s2 3p3

2,2

Белый минерал / красный порошок

пл=44°C

кип=280°C

16

S

СераСера

32,065

3s2 3p4

2,58

Светло-желтый порошок

пл=113°C

кип=445°C

17

Cl

ХлорХлор

35,453

3s2 3p5

3,16

Желтовато-зеленый газ

пл=-101°C

кип=-35°C

18

Ar

АргонАргон

39,948

3s2 3p6

Бесцветный газ

пл=-189°C

кип=-186°C

19

K

КалийКалий

39,098

4s1

0,82

Мягкий серебристо-белый металл

пл=64°C

кип=774°C

20

Ca

КальцийКальций

40,078

4s2

1,0

Серебристо-белый металл

пл=839°C

кип=1487°C

21

Sc

СкандийСкандий

44,956

3d1 4s2

1,36

Серебристый металл с желтым отливом

пл=1539°C

кип=2832°C

22

Ti

ТитанТитан

47,867

3d2 4s2

1,54

Серебристо-белый металл

пл=1660°C

кип=3260°C

23

V

ВанадийВанадий

50,942

3d3 4s2

1,63

Серебристо-белый металл

пл=1890°C

кип=3380°C

24

Cr

ХромХром

51,996

3d5 4s1

1,66

Голубовато-белый металл

пл=1857°C

кип=2482°C

25

Mn

МарганецМарганец

54,938

3d5 4s2

1,55

Хрупкий серебристо-белый металл

пл=1244°C

кип=2097°C

26

Fe

ЖелезоЖелезо

55,845

3d6 4s2

1,83

Серебристо-белый металл

пл=1535°C

кип=2750°C

27

Co

КобальтКобальт

58,933

3d7 4s2

1,88

Серебристо-белый металл

пл=1495°C

кип=2870°C

28

Ni

НикельНикель

58,693

3d8 4s2

1,91

Серебристо-белый металл

пл=1453°C

кип=2732°C

29

Cu

МедьМедь

63,546

3d10 4s1

1,9

Золотисто-розовый металл

пл=1084°C

кип=2595°C

30

Zn

ЦинкЦинк

65,409

3d10 4s2

1,65

Голубовато-белый металл

пл=420°C

кип=907°C

31

Ga

ГаллийГаллий

69,723

4s2 4p1

1,81

Белый металл с голубоватым оттенком

пл=30°C

кип=2403°C

32

Ge

ГерманийГерманий

72,64

4s2 4p2

2,0

Светло-серый полуметалл

пл=937°C

кип=2830°C

33

As

МышьякМышьяк

74,922

4s2 4p3

2,18

Зеленоватый полуметалл

субл=613°C

(сублимация)

34

Se

СеленСелен

78,96

4s2 4p4

2,55

Хрупкий черный минерал

пл=217°C

кип=685°C

35

Br

БромБром

79,904

4s2 4p5

2,96

Красно-бурая едкая жидкость

пл=-7°C

кип=59°C

36

Kr

КриптонКриптон

83,798

4s2 4p6

3,0

Бесцветный газ

пл=-157°C

кип=-152°C

37

Rb

РубидийРубидий

85,468

5s1

0,82

Серебристо-белый металл

пл=39°C

кип=688°C

38

Sr

СтронцийСтронций

87,62

5s2

0,95

Серебристо-белый металл

пл=769°C

кип=1384°C

39

Y

ИттрийИттрий

88,906

4d1 5s2

1,22

Серебристо-белый металл

пл=1523°C

кип=3337°C

40

Zr

ЦирконийЦирконий

91,224

4d2 5s2

1,33

Серебристо-белый металл

пл=1852°C

кип=4377°C

41

Nb

НиобийНиобий

92,906

4d4 5s1

1,6

Блестящий серебристый металл

пл=2468°C

кип=4927°C

42

Mo

МолибденМолибден

95,94

4d5 5s1

2,16

Блестящий серебристый металл

пл=2617°C

кип=5560°C

43

Tc

ТехнецийТехнеций

98,906

4d6 5s1

1,9

Синтетический радиоактивный металл

пл=2172°C

кип=5030°C

44

Ru

РутенийРутений

101,07

4d7 5s1

2,2

Серебристо-белый металл

пл=2310°C

кип=3900°C

45

Rh

РодийРодий

102,91

4d8 5s1

2,28

Серебристо-белый металл

пл=1966°C

кип=3727°C

46

Pd

ПалладийПалладий

106,42

4d10

2,2

Мягкий серебристо-белый металл

пл=1552°C

кип=3140°C

47

Ag

СереброСеребро

107,87

4d10 5s1

1,93

Серебристо-белый металл

пл=962°C

кип=2212°C

48

Cd

КадмийКадмий

112,41

4d10 5s2

1,69

Серебристо-серый металл

пл=321°C

кип=765°C

49

In

ИндийИндий

114,82

5s2 5p1

1,78

Мягкий серебристо-белый металл

пл=156°C

кип=2080°C

50

Sn

ОловоОлово

118,71

5s2 5p2

1,96

Мягкий серебристо-белый металл

пл=232°C

кип=2270°C

51

Sb

СурьмаСурьма

121,76

5s2 5p3

2,05

Серебристо-белый полуметалл

пл=631°C

кип=1750°C

52

Te

ТеллурТеллур

127,60

5s2 5p4

2,1

Серебристый блестящий полуметалл

пл=450°C

кип=990°C

53

I

ИодИод

126,90

5s2 5p5

2,66

Черно-серые кристаллы

пл=114°C

кип=184°C

54

Xe

КсенонКсенон

131,29

5s2 5p6

2,6

Бесцветный газ

пл=-112°C

кип=-107°C

55

Cs

ЦезийЦезий

132,91

6s1

0,79

Мягкий серебристо-желтый металл

пл=28°C

кип=690°C

56

Ba

БарийБарий

137,33

6s2

0,89

Серебристо-белый металл

пл=725°C

кип=1640°C

57

La

ЛантанЛантан

138,91

5d1 6s2

1,1

Серебристый металл

пл=920°C

кип=3454°C

58

Ce

ЦерийЦерий

140,12

f-элемент

Серебристый металл

пл=798°C

кип=3257°C

59

Pr

ПразеодимПразеодим

140,91

f-элемент

Серебристый металл

пл=931°C

кип=3212°C

60

Nd

НеодимНеодим

144,24

f-элемент

Серебристый металл

пл=1010°C

кип=3127°C

61

Pm

ПрометийПрометий

146,92

f-элемент

Светло-серый радиоактивный металл

пл=1080°C

кип=2730°C

62

Sm

СамарийСамарий

150,36

f-элемент

Серебристый металл

пл=1072°C

кип=1778°C

63

Eu

ЕвропийЕвропий

151,96

f-элемент

Серебристый металл

пл=822°C

кип=1597°C

64

Gd

ГадолинийГадолиний

157,25

f-элемент

Серебристый металл

пл=1311°C

кип=3233°C

65

Tb

ТербийТербий

158,93

f-элемент

Серебристый металл

пл=1360°C

кип=3041°C

66

Dy

ДиспрозийДиспрозий

162,50

f-элемент

Серебристый металл

пл=1409°C

кип=2335°C

67

Ho

ХольмийХольмий

164,93

f-элемент

Серебристый металл

пл=1470°C

кип=2720°C

68

Er

ЭрбийЭрбий

167,26

f-элемент

Серебристый металл

пл=1522°C

кип=2510°C

69

Tm

ТулийТулий

168,93

f-элемент

Серебристый металл

пл=1545°C

кип=1727°C

70

Yb

ИттербийИттербий

173,04

f-элемент

Серебристый металл

пл=824°C

кип=1193°C

71

Lu

ЛютецийЛютеций

174,96

f-элемент

Серебристый металл

пл=1656°C

кип=3315°C

72

Hf

ГафнийГафний

178,49

5d2 6s2

Серебристый металл

пл=2150°C

кип=5400°C

73

Ta

ТанталТантал

180,95

5d3 6s2

Серый металл

пл=2996°C

кип=5425°C

74

W

ВольфрамВольфрам

183,84

5d4 6s2

2,36

Серый металл

пл=3407°C

кип=5927°C

75

Re

РенийРений

186,21

5d5 6s2

Серебристо-белый металл

пл=3180°C

кип=5873°C

76

Os

ОсмийОсмий

190,23

5d6 6s2

Серебристый металл с голубоватым оттенком

пл=3045°C

кип=5027°C

77

Ir

ИрридийИрридий

192,22

5d7 6s2

Серебристый металл

пл=2410°C

кип=4130°C

78

Pt

ПлатинаПлатина

195,08

5d9 6s1

2,28

Мягкий серебристо-белый металл

пл=1772°C

кип=3827°C

79

Au

ЗолотоЗолото

196,97

5d10 6s1

2,54

Мягкий блестящий желтый металл

пл=1064°C

кип=2940°C

80

Hg

РтутьРтуть

200,59

5d10 6s2

2,0

Жидкий серебристо-белый металл

пл=-39°C

кип=357°C

81

Tl

ТаллийТаллий

204,38

6s2 6p1

Серебристый металл

пл=304°C

кип=1457°C

82

Pb

СвинецСвинец

207,2

6s2 6p2

2,33

Серый металл с синеватым оттенком

пл=328°C

кип=1740°C

83

Bi

ВисмутВисмут

208,98

6s2 6p3

Блестящий серебристый металл

пл=271°C

кип=1560°C

84

Po

ПолонийПолоний

208,98

6s2 6p4

Мягкий серебристо-белый металл

пл=254°C

кип=962°C

85

At

АстатАстат

209,98

6s2 6p5

2,2

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

пл=302°C

кип=337°C

86

Rn

РадонРадон

222,02

6s2 6p6

2,2

Радиоактивный газ

пл=-71°C

кип=-62°C

87

Fr

ФранцийФранций

223,02

7s1

0,7

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

пл=27°C

кип=677°C

88

Ra

РадийРадий

226,03

7s2

0,9

Серебристо-белый радиоактивный металл

пл=700°C

кип=1140°C

89

Ac

АктинийАктиний

227,03

6d1 7s2

1,1

Серебристо-белый радиоактивный металл

пл=1047°C

кип=3197°C

90

Th

ТорийТорий

232,04

f-элемент

Серый мягкий металл

91

Pa

ПротактинийПротактиний

231,04

f-элемент

Серебристо-белый радиоактивный металл

92

U

УранУран

238,03

f-элемент

1,38

Серебристо-белый металл

пл=1132°C

кип=3818°C

93

Np

НептунийНептуний

237,05

f-элемент

Серебристо-белый радиоактивный металл

94

Pu

ПлутонийПлутоний

244,06

f-элемент

Серебристо-белый радиоактивный металл

95

Am

АмерицийАмериций

243,06

f-элемент

Серебристо-белый радиоактивный металл

96

Cm

КюрийКюрий

247,07

f-элемент

Серебристо-белый радиоактивный металл

97

Bk

БерклийБерклий

247,07

f-элемент

Серебристо-белый радиоактивный металл

98

Cf

КалифорнийКалифорний

251,08

f-элемент

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

99

Es

ЭйнштейнийЭйнштейний

252,08

f-элемент

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

100

Fm

ФермийФермий

257,10

f-элемент

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

101

Md

МенделевийМенделевий

258,10

f-элемент

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

102

No

НобелийНобелий

259,10

f-элемент

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

103

Lr

ЛоуренсийЛоуренсий

266

f-элемент

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

104

Rf

РезерфордийРезерфордий

267

6d2 7s2

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

105

Db

ДубнийДубний

268

6d3 7s2

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

106

Sg

СиборгийСиборгий

269

6d4 7s2

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

107

Bh

БорийБорий

270

6d5 7s2

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

108

Hs

ХассийХассий

277

6d6 7s2

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

109

Mt

МейтнерийМейтнерий

278

6d7 7s2

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

110

Ds

ДармштадтийДармштадтий

281

6d9 7s1

Нестабильный элемент, отсутствует в природе

Металлы

Неметаллы

Щелочные

Щелоч-зем

Благородные

Галогены

Халькогены

Полуметаллы

s-элементы

p-элементы

d-элементы

f-элементы

Наведите курсор на ячейку элемента, чтобы получить его краткое описание.

Чтобы получить подробное описание элемента, кликните по его названию.

Оцените статью
Кислород
Добавить комментарий